放射性活度的测量方法

出处：按学科分类—工业技术 企业管理出版社《计量专业工程师手册》第528页（6183字）

可分为直接测量(或绝对测量)方法和间接测量(或相对测量)方法两类。

1．直接测量方法。有时称为绝对测量方法，这类方法不需要其它任何核素活度计量标准作为参考，只需知道所测量核素的衰变方式，由本方法测量的数据来确定放射源的活度。直接测量方法可分为以下几种基本类型：

(1)固定立体角法(小立体角法)。基本原理是：点状放射源发射出的粒子在空间内是各向同性的，只要测出在空间某一定立体角内的粒子发射率，就可得到全部空间内的发射率，从而确定放射源的活度。若用N表示测量得到的扣除本底以后的净计数率，E表示装置的总探测效率，则活度

A=N／E

其中E=G．ε·f_m·f_τ·f_air·f_b·f_s；G为探测器对源的几何因子，ε是探测器对所测粒子的探测效率，f_m·f_τ·f_air·f_b·f_s则分别为小信号漏记，死时间损失，源和探测器之间的空气吸收，源的反散射及源的自吸收等修正因子。此法修正因子多且难准确估计，当前仅限于α－射线源和低能γ－射线源的测量，在β射线的测量中已很少用它。

(2)4π计数法。此法是将待测的源置于计数管内，使源向空间发射的所有的粒子都射入计数管内部，从而避免了几何因子及空气吸收的修正。以下是几种4π计数法的测量装置。

①4π正比计数管。这种计数管内腔可以是球形或圆柱形，中间有一可放置放射源源环的源插板，将计数管分成两部分，每一部分的中心安置了细的阳极丝以收集电离电荷并输出脉冲信号。源环上蒙有镀金的薄膜，放射性物质溶液定量地滴在镀金的薄膜上。计数管的工作气体一般为甲烷或甲烷与氩的混合气体。阳极收集到的信号经过电子学系统放大、甄别并记录，由于信号大小差别很大，因此对放大器的抗过载性能要求较高。源的自吸收是此方法中最大的不确定因素，因此这种方法用于测量发射较高能量的纯β－核素较好，例如直接测量³²P，⁹⁰S+⁹⁰Y等核素。

②内充气计数管。有些放射性核素可以制成气体状态，或它本身就是气体，那么可将它装入计数管内与工作气体混合在－起测量，例如³H，¹⁴C，³⁷Ar，⁸⁵Kr和¹³³Xe，这样就避免了源的自吸收和源衬托物(膜)吸收的修正。然而由于计数管的有限尺寸，靠近计数管壁和两端的放射性气体不能被全部探测，因此必须作壁效应和端效应修正。加大计数管直径可以减少壁效应修正，改变计数管长度可以较准确地获得端效应修正。

③液体闪烁法。液体闪烁的机制已在10．2．4小节中介绍，此法是将源直接均匀地混入闪烁液中，因此它也是4π计数法，该方法避免了源自吸收和源衬托物(膜)吸收的修正。当射线的能量小于2KeV时，有可能不被探测，即存在探测的“零几率”。这种零几率必须用实验的方法，例如加滤光片的方法来确定，但有较大误差，它测量低能β－核素³H和¹⁴C的准确度低于内充气式计数管。

(3)4πβ－γ符合法。在前面介绍的几种方法中，为获得源的活度值，都不可避免地要知道探测器的探测效率，因而必须作出一些修正，这就成为测量误差的主要来源。4πβ－γ符合法以及与其相似的4πα－γ符合法及4πx－γ符合法的最大优点是不需要知道探测器的绝对效率就可求得所测源的活度，因此大大降低了误差。4π符合方法是现代绝对测量活度的最好的方法，它适合于衰变时能同时发射一个或一个以上的γ－射线的所有β衰变核素。

4πβ－γ符合测量方法的原理如下：4πβ计数管的两边各有一个γ－探测器，β射线及与其同时产生的γ－射线分别被4πβ计数管和γ－探测器探测，信号在各自的道产生计数，并同时被输入到符合道产生符合计数，若β－道及γ－道扣除本底后的计数率和效率分别为N_β，N_γ，ε_β及ε_y，符合道扣除本底和偶然符合后的计数率为N_c源的活度为N₀，很显然，

N_β=N_aε_β

N_y=N_aε_γ

N_c=N_aε_βε_γ (10．3－1)

由此得：

由此可见，源的活度只与三个道的计数率有关，无需知道各道的探测效率。

在一般情况下，β道和γ道都有一定的死时间，分别记为τ_β和τ_γ，符合道有一定的分辨时间，记为τ_c，假定源的活度N＜10⁴，由于是4π计数，可认为N_β=N₀，在一般情况下N_βτ_β《1，τ_β＞τ_γ成立，对β道和γ道作死时间修正及符合道作分辨时间修正后可近似地得：

从(10．3－2)可看出，由于N_c《N_β，τ_y＜τ_β，符合方法中死时间的修正量N_cτ_r要比β道的死时间修正量N_βτ_β小得多。

如果被测量核素具有复杂的衰变方式，衰变时有多种β－射线和γ－射线以及内转换电子，但不存在直接到子体基态的β射线时，各道净计数率应为各个分支射线的计数率之和，可导出：

式中

P为第K个分支的分支比；

α总内转换系数；

为β道对γ射线的探测效率；

为β道对内转换电子的探测效率；

ε_βk是β道对第K个分支β射线的探测效率；

ε_β是任选一个β分支的探测效率，且ε_β=N_c／N_r。

在实际测量中，可通过改变放射源载体含量或源两边加吸收膜的方法改变探测效率ε_β。作出一组N_β～1－ε_β(或N_βN_γ／Nc～(1－ε_β)／ε_β)

曲线，然后外推到，便得N。

(4)相加峰符合测量方法。这种方法适合用于同时发射两个γ－射线，并且没有直接向基态过渡的核素。它可采用一个柱形的或井型的NaI(Tl)探测器，或是两个井形的NaI(Tl)探测器安排成4π立体角探测条件。

这种核素的衰变纲图见图10．3－1，两个γ射线在探测系统中的总探测效率为和，和为它们的光电峰效率。那么两个γ－射线γ₁和γ₂的光电峰下的计数率A₁和A₂以及γ₁+γ₂相加峰下的计数率A₁₂可分别表示成：

图10．3－1 可用相加峰符合方法测量的核素衰变纲图

式中 N₀为衰变率。

由于γ₁和γ₂同时都不被探测的几率是，那么

(10．3－7)

应用(10．3－4)至(10．3－6)，可得衰变率：

式中N_t是测量得到的总计数率。

如果测量系统使用大尺寸NaI(T1)，那么，A₁A₂／A₁₂比N_t要小得多，因此它的误差对总误的贡献也小得多。由于N_t／N₀的值高，一些修正项就可忽略，另外，两个探测器可以以符合、反符合或相加方式工作，这就可使光电峰下的全吸收事件和康普顿事件分开，从而可更准确地确定A₁，A₂和A₁₂。

可用这种方法测量的核素有²²Na，²⁶A1，⁶⁰Co，⁸⁸Y，¹²⁵I，²⁰⁷Bi和⁹⁴Nb等。

2．间接测量或相对测量方法

间接测量是将待测样品与已知活度的标准源比较而得，因此可以在重复的条件下用替代的方法，用10．2节中介绍的合适的仪器比较它们的辐射计数或效应。由于测量条件必须重复，测量时除仪器条件外，还要保证放射源的条件重复，这些条件包括放射源射线的类型和能量，放射源的几何尺寸、化学物理状态及结构等。因此，源的特性和仪器特性具有同样的重要性。

间接测量可以通过样品与标准源的比较或用经过刻度的测量装置来完成。

(1)放射性活度标准溶液和标准源

①放射性标准溶液。它是传递活度量值的重要手段之一，可用于直接与样品比较，刻度仪器和示踪实验。放射性标准溶液应具备的下特性：1)高稳定性：不沉淀，不分解，不霉变，可长期保存，容器壁的吸收可以忽略；2)在溶液蒸发至干时放射性物质不受损失；3)宜于进一步化学处理；4)放射性核素纯度高，活度准确度高。为此，溶液通常用盐酸体系为水溶液介质，使其呈酸性，以防止沉淀和水解，溶液中需加入稳定剂，并用加入适当载体、引入活性物质、容器表面饱和处理和硅化处理等方法减少壁吸附。溶液用安瓿封装并附详细说明。

②标准放射源。为满足不同使用目的，标准源主要有三种形式：1)薄膜点源。这种源是用定量取样将标准放射性溶液点滴在铺在铝环上的薄膜上。膜厚约20－30μg／cm²并镀有薄金层以便于导电，防止测量时电荷积累。这种源脆弱易损，但由于它极薄、且斑点面积小，适用于4πβ－γ符合等测量准确度较高的装置和γ－谱仪效率的刻度。2)平面源或板源。这种源是将放射性核素电镀在不同形状的和不同尺寸的不锈钢板或铝板上。它主要用于检定辐射防护用的监测仪表，因此一般不要求知道源的准确活度，只需知道源向2π球面度空间内发出的粒子数。3)体源。体源是将已知活度的放射性核素均匀地混入树脂内凝固。装树脂的容器有圆柱形和井形两种，这种源主要用于刻度测量环境样品的设备。

(2)相对测量装置。虽然许多探测器都可用于相对测量，包括一些绝对测量装置，但由于4πγ电离室结构简单、操作方便、长期稳定性好、测量速度快、精度高以及可直接测量安瓿中的放射性溶液，它已成为广泛使用的最稳定可靠的相对测量仪器。

4πγ－电离室是一个井型电离室，它的体积约1l，里面充有约10⁵Pa的空气。装有放射性溶液的安瓿直接放在井口内固定的位置，源的γ－射线透过井壁在电离室内产生电离电流，经电测系统测量和记录。用一系列标准γ－源刻度电离室可以得到一个曲线，给出电离电流与表征γ－射线能量特性的常数Kγ的关系。在测量未知源的活度时，可根据电离电流和电流－K_γ曲线求得它的活度值。

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